他有做皇帝的命，他以此为理由，于公元197年（建安二年）在寿春称帝，建号仲氏，置公卿，祠南北郊。
（《后汉书·袁术传》：“建安二年，因河内张烱符命，遂果僭号，自称仲家。”）袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。生活上他奢侈荒淫，挥霍无度。
后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却处于饥寒交迫的状态。
在他的统治下，江淮一带民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
同时袁术称帝的行为，被天下诸侯所不齿，袁术等于成为了大家的敌人，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。
首先是孙策在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的书信后弃袁术投孙策（两人皆是孙策亲戚），使得袁术丧失广陵、江东等大片土地，势力为之一挫。
其次是吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是曹操在袁术入侵陈郡时，大败袁术，袁术再度奔逃到淮南。
其后，袁术于公元197年（建安二年）冬季碰上大旱灾与大饥荒，实力严重受损，江淮之间处处可见人吃人的惨剧。
当时沛相舒邵（字仲应）劝袁术散粮救饥民，袁术听后大怒，将斩之。
仲应：“知当必死，故为之耳。宁可以一人之命，救百姓于涂炭。”
袁术受感动，乃下马牵之曰：“仲应，足下独欲享天下重名，不与吾共邪？”，乃听从仲应之言。
然而此时袁术的衰败已经无法逆转，后来发生了部曲陈兰、雷薄叛变，掠粮草奔于灊山的事件。
公元199年（建安四年）走投无路的袁术，将帝号归于袁绍，想投奔袁绍长子时任青州刺史的袁谭。
结果在路上被曹操派来的刘备、朱灵军截住去路，袁术不得过。
又退往寿春，中途想要前往灊山投奔他以前部曲雷薄、陈兰，却为雷薄等拒绝，留住三日，士众绝粮，于是又退军至江亭。
。当时军中仅有麦屑三十斛。时六月盛暑，袁术欲得蜜浆解渴，又无蜜。叹息良久，乃大咤曰：“袁术至于此乎！”最后呕血斗余而死。
袁术从弟袁胤畏曹操，不敢居寿春，率其部曲奉术柩及妻子奔庐江太守刘勋。
孙策破刘勋后，收留了袁术的家人。后来袁术儿子袁耀仕吴为郎中，耀女又许配给孙权的儿子。
陈寿曾经评价道：“袁术无毫芒之功，纤介之善，而猖狂于时，妄自尊立，固义夫之所扼腕，人鬼之所同疾。虽复恭俭节用，而犹必覆亡不暇。”“袁术奢淫放肆，荣不终己，自取之也。”